25 февраля 1968 года архиепископ Алексий был возведен в сан митрополита.

С 10 марта 1970 года по 1 сентября 1986 года осуществлял общее руководство Пенсионным комитетом, задачей которого было пенсионное обеспечение духовенства и других лиц, работавших в церковных организациях, а также их вдов и сирот. 18 июня 1971 года во внимание к усердным трудам по проведению Поместного Собора Русской Православной Церкви 1971 года митрополит Алексий удостоен права ношения второй панагии.

Митрополит Алексий выполнял ответственные функции в качестве члена Комиссии по подготовке и проведению празднования 50-летия (1968) и 60-летия (1978) восстановления Патриаршества в Русской Православной Церкви; члена Комиссии Священного Синода по подготовке Поместного Собора Русской Православной Церкви 1971 года, а также председателя процедурно-организационной группы, председателя секретариата Поместного Собора; с 23 декабря 1980 года он — заместитель председателя Комиссии по подготовке и проведению празднования 1000-летия Крещения Руси и председатель организационной группы этой комиссии, а с сентября 1986 года — богословской группы.

25 мая 1983 года назначен председателем Ответственной комиссии для разработки мероприятий по приему зданий ансамбля Данилова монастыря, организации и проведению всех реставрационных и строительных работ по созданию на его территории Духовно-административного центра Русской Православной Церкви. На этой должности пробыл до назначения на Санкт-Петербургскую (в то время — Ленинградскую) кафедру.

В 1984 году Владыке Алексию было присвоено звание доктора богословия. Трехтомный труд «Очерки по истории Православия в Эстонии» был представлен им на соискание степени магистра богословия, но Ученый Совет ЛДА единодушно решил, что, поскольку «диссертация по глубине исследования и по объему материала значительно превосходит традиционные критерии магистерской paботы» и «в преддверии 1000-летия Крещения Руси этот труд может составить особую главу в исследовании об истории Русской Православной Церкви», то автор заслуживает более высокой ученой степени, чем та, на соискание которой он ее представил.

«Диссертация — всеобъемлющая работа по истории Православия в Эстонии, в ней собран огромный церковно-исторический материал, изложение и анализ событий соответствуют высоким критериям, предъявляемым к докторским диссертациям» — таким был вывод Совета. 12 апреля 1984 года состоялся торжественный акт вручения докторского креста митрополиту Таллинскому и Эстонскому Алексию.


На Ленинградской кафедре

29 июня 1986 года Владыка Алексий назначен митрополитом Ленинградским и Новгородским с поручением управлять Таллинской епархией. Так началась еще одна эпоха в его жизни.

Правление нового архиерея стало переломным для церковной жизни северной столицы. Вначале он столкнулся с полным игнорированием Церкви городскими властями, ему не разрешили даже нанести визит председателю Ленгорсовета — уполномоченный Совета по делам религий жестко заявил: «Этого в Ленинграде никогда не было и быть не может». Но уже через год этот же самый председатель при встрече с митрополитом Алексием сказал: «Двери Ленинградского совета открыты для Вас днем и ночью». Вскоре представители власти сами стали приезжать на прием к правящему архиерею — так был сломан советский стереотип. С 24 января 1990 года Владыка Алексий — член правления Советского фонда милосердия и здоровья; с 8 февраля 1990 года — член президиума Ленинградского фонда культуры.

От Фонда милосердия и здоровья в 1989 году был избран народным депутатом СССР. За время управления Петербургской епархией Владыке Алексию удалось сделать очень многое: были восстановлены и освящены часовня блаженной Ксении Петербургской на Смоленском кладбище, Иоанновский монастырь на Карповке.

В бытность Святейшего Патриарха митрополитом Ленинградским совершилась канонизация блаженной Ксении Петербургской, стали возвращаться Церкви святыни, храмы и монастыри, в частности были возвращены святые мощи благоверного князя Александра Невского, преподобных Зосимы, Савватия и Германа Соловецких.


Деятельность на международном поприще

Во все годы своего архиерейского служения будущий Святейший Патриарх Алексий принимал активное участие в деятельности многих международных организаций и конференций.

В составе делегации Русской Православной Церкви он участвовал в работе III Ассамблеи Всемирного Совета Церквей (ВСЦ) в Нью-Дели (1961); избирался членом Центрального комитета ВСЦ (1961-1968); был президентом Всемирной конференции «Церковь и общество» (Женева, Швейцария, 1966); членом комиссии «Вера и устройство» ВСЦ (1964-1968).

В качестве главы делегации Русской Православной Церкви участвовал в богословских собеседованиях с делегацией Евангелической Церкви в Германии «Арнольдсхайн-II» (ФРГ, 1962), в богословских собеседованиях с делегацией Союза Евангелических Церквей в ГДР «Загорск-V» (Троице-Сергиева лавра, 1984), в богословских собеседованиях с Евангелическо-Лютеранской Церковью Финляндии в Ленинграде и Пюхтицком монастыре (1989).

Более четверти века архиепископ и митрополит Алексий посвящал свои труды деятельности Конференции Европейских Церквей (КЕЦ). С 1964 года он один из президентов (членов президиума) КЕЦ; на последующих генеральных ассамблеях переизбирался президентом. С 1971 года митрополит Алексий — вице-председатель Президиума и Совещательного комитета КЕЦ. 26 марта 1987 года избран председателем Президиума и Совещательного комитета КЕЦ. На VIII Генеральной ассамблее КЕЦ на Крите в 1979 году митрополит Алексий был основным докладчиком на тему «В силе Святого Духа — служить миру». С 1972 года митрополит Алексий — член Совместного комитета КЕЦ и Совета Епископских Конференций Европы (СЕКЕ) Римско-Католической Церкви. 15-21 мая 1989 года в Базеле, Швейцария, митрополит Алексий был сопредседателем I Европейской экуменической ассамблеи на тему «Мир и справедливость», организованной КЕЦ и СЕКЕ. В сентябре 1992 года, на Х Генеральной ассамблее КЕЦ, истек срок полномочий Патриарха Алексия II в качестве председателя КЕЦ. Его Святейшество выступил на II Европейской экуменической ассамблее в Граце (Австрия) в 1997 году.

Митрополит Алексий был инициатором и председателем четырех семинаров Церквей Советского Союза — членов КЕЦ и Церквей, поддерживающих сотрудничество с этой региональной христианской организацией. Семинары проходили в Успенском Пюхтицком женском монастыре в 1982, 1984, 1986 и 1989 годах.

Митрополит Алексий принимал активное участие в работе международных и отечественных миротворческих общественных организаций. С 1963 года — член правления Советского фонда мира, участник учредительного собрания общества «Родина», на котором избран членом совета общества 15 декабря 1975 года; переизбирался 27 мая 1981 и 10 декабря 1987 года.

24 октября 1980 года на V Всесоюзной конференции Общества советско-индийской дружбы избран вице-президентом этого Общества.

11 марта 1989 года избран членом совета Фонда славянской письменности и славянских культур.

Делегат Всемирной христианской конференции «Жизнь и мир» (20-24 апреля 1983 года, Упсала, Швеция). Избран на этой конференции одним из ее президентов.